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        環境室在國際材料領域頂級期刊《Advanced Functional Materials》上發表研究論文

        來源:環境室    發布時間: 2023-02-23

        近日,環境室在面向于地下水除氟的功能材料研發領域取得原創性進展,為高效除氟材料的結構設計與性能調控提供了新思路。研究成果以“Steering  Electron  Density  of  Zr  Sites  Using  Ligand  Effect  in  Bio-beads  for  Efficient  Defluoridation”(利用配體效應調控生物質凝膠球中Zr位點電子密度實現有效除氟)為題于2023年2月21日在線發表于國際材料領域頂級期刊《Advanced  Functional  Materials》(中科院一區Top,IF = 19.924)上(https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202213999)。淡化所為論文第一作者單位和通訊單位,環境室張藝鐘博士為該論文第一作者,環境室馬宇輝高級工程師和天津大學化工學院于濤副教授為該論文共同通訊作者。

        地下水氟污染是一個全球性環境問題,飲用氟含量過高的地下水會導致氟斑牙、骨類疾病、鈣磷代謝被破壞,甚至阻礙兒童的生長發育。因此,開發有效的除氟技術對于保障飲用水安全具有重要意義。鋯(氫)氧化物納米材料因其良好的化學穩定性、生物相容性、成本相對較低等優勢而被認為是極具潛力的新一代環保除氟功能材料。然而,高表面能會導致納米鋯(氫)氧化物顆粒自發團聚,造成活性位點損失。此外,納米級的鋯(氫)氧化物粉末不能直接填充于固定床,這些弊端阻礙了粉末態鋯(氫)氧化物在地下水除氟領域的規?;瘧?。更大的難題在于氟的高電負性和氟離子小尺寸特性不利于F 2p軌道貢獻電子與Zr 4d空軌道進行雜化,導致Zr位點與氟離子的成鍵能力較弱,宏觀表現為除氟性能較差。

        材料表征(圖a-b)、動態除氟性能評價(圖c-d)、機理圖(圖e)

        針對于上述難題,環境室研發團隊提出了利用配體效應和限域模板構建毫米粒徑鋯基功能球的新策略。在殼聚糖水凝膠球中預先限域生長氫氧化鋯納米顆粒,隨后在其表面Zr位點上錨定富馬酸配體分子。研究的獨創性在于通過金屬(Zr)到配體(富馬酸)電荷轉移過程(metal-to-ligand  charge  transfer,  MLCT)使表面Zr位點發生電子離域,促使軌道能級更好匹配以及騰出更多Zr 4d空軌道促進與氟離子的F 2p軌道進行雜化,降低吸附能并形成穩固的Zr–F鍵。本研究采取的模板限域策略促進了活性點位暴露,即活性位點的“開源”;通過配體效應調制金屬位點電子密度,提高了位點活性和利用率,即活性位點“節流”;這種“開源節流”從根本上解決了傳統金屬(氫)氧化物的除氟性能和穩定性差等難題。本團隊研發的功能球在靜態、流態工況下均對含氟水展現出優異凈化能力,經處理后氟離子濃度低于世界衛生組織(WHO)規定的飲用水中氟化物濃度限值。本工作為低成本、高效的實用型除氟功能材料的開發和市場化應用奠定了重要基礎。

        本研究得到了國家自然科學基金、天津市自然科學基金、中央級公益性科研院所基本科研業務專項資金(博士啟動基金、重點團隊)等項目的資助。


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